近日,工程技术领域权威期刊Chemical Engineering Journal(IF=13.273)在线发表了365体育官网_365体育备用【手机在线】工学院曹崇江教授团队的最新研究成果“Encapsulation of colloidal semiconductor quantum dots into metal-organic frameworks for enhanced antibacterial activity through interfacial electron transfer”。2018级硕士研究生王梦军和2019级博士研究生年琳玉为本文的共同第一作者,曹崇江教授为本文的唯一通讯作者,中国药科大学为本文唯一通讯单位。
细菌污染对食品、医药、环境等领域构成巨大威胁并受到广泛关注。光催化消毒因其能耗低、抗菌效率高、不产生耐药性和致癌副产物等优点,有望取代传统的化学和物理消毒方法。量子点(QDs)作为0维(0D)纳米级半导体材料,由于其尺寸小(1~10 nm)、吸收带谱宽、带隙可调等优势引起了光催化消毒领域的极大兴趣。然而,量子点的一些固有缺陷阻碍了其进一步的实际应用,特别是它们容易聚集、表面缺陷使它们稳定性较差,以及高光致发光导致光生载流子的快速重组。将半导体QDs与金属有机框架(MOFs)材料结合是提高其光催化性能的理想方法。尽管QDs@MOFs复合材料在催化方面取得了成功,但其主要的缺点是由于在QDs@MOFs复合材料的合成中添加了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)等表面活性剂,导致QDs和MOFs界面处的相互作用不明确,这阻碍了QDs@MOFs复合材料构效关系的阐明。
该团队通过一种简单的配位辅助自组装的策略,在不使用PVP等表面活性剂的情况下,将GSH修饰的无镉Zn-Ag-In-S(ZAIS)QDs封装到金属有机框架(ZIF-8)基体中。结果表明,ZAIS QDs和ZIF-8的结合显著增强了光催化抗菌性能,增强的抗菌性能可以归因于:ZIF-8提供了丰富的活性位点,并且促进了氧气的吸附;ZIF-8提高了ZAIS QDs的分散性和稳定性;ZAIS QDs和ZIF-8之间Zn-S键的形成促进了界面间电子转移,从而促进了ROS的产生。而且还发现,QDs@ZIF-8的抗菌机理是通过产生ROS破坏细菌的细胞膜、降解细菌细胞内的DNA和蛋白质以及氧化细菌细胞中的GSH来实现的。其中,1O2、·O2-和光生e-是发挥抗菌作用的关键物质。此外,QDs@ZIF-8纳米复合材料还表现出高稳定性和低细胞毒性。因此,该策略为开发用于安全、高效光催化消毒的QDs和MOFs基复合材料提供新思路和见解。
该研究工作获得“十三五”国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目和江苏省农业科技自主创新资金课题的资助。
QDs@ZIF-8纳米复合材料的制备及其在可见光照射下的电荷分离和抑菌机理示意图
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130832